Harbour trat erstmals 2002 in einer Nebenrolle der Serie Law & Order: Special Victims Unit in Erscheinung.
2005 erhielt er eine Nominierung bei den Tony Awards als bester Nebendarsteller (Best Featured Actor in a Play) für seine Rolle im Theaterstück Wer hat Angst vor Virginia Woolf?.
Einem größeren Publikum wurde er 2008 durch seine Rollen als Shep Campbell in Sam Mendes Drama Zeiten des Aufruhrs und als einer von Daniel Craigs Gegenspielern in Ein Quantum Trost bekannt. Im März 2012 gab NBC bekannt, dass Harbour in der Mysteryserie Midnight Sun die Hauptfigur Ethan Davis verkörpern wird. Seit Juli 2016 ist er außerdem in der Netflix-Serie Stranger Things als Polizeichef Chief Hopper zu sehen, wofür er 2017 zusammen mit seinen Mitschauspielern den Screen Actors Guild Award für das beste Ensemble einer Dramaserie erhielt.
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